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Occurrence, source and biological toxicity of polybrominated diphenyl ethers (PBDEs) in Korean marine environment 원문보기

  • 저자

    이효진

  • 학위수여기관

    경상대학교 대학원

  • 학위구분

    국내박사

  • 학과

    해양환경공학과

  • 지도교수

  • 발행년도

    2014

  • 총페이지

    xi, p.191

  • 키워드

    PBDEs wastewater treatment plant marine ecosystem biomonitoring developmental toxicity genotoxicity;

  • 언어

    eng

  • 원문 URL

    http://www.riss.kr/link?id=T13534209&outLink=K  

  • 초록

    최근 오폐수 처리장의 배출수 및 슬러지가 해양오염의 중요한 점오염원으로 인식되어지고 있다. 총19종의 PBDEs를 대상으로 두 지역의 하수 처리장에서 하수처리과정에 따른 PBDEs 발생 및 제거율을 파악하였다. 통영과 진해 하수처리장 유입수에서의 총 PBDEs 농도는 각각 69.6 ng/L, 183 ng/L 로 나타났으며, BDE-209가 유입수와 슬러지에서 우세한 조성비를 나타내었다. 두 하수처리장 배출수에서의 평균PBDEs 제거율은 98%로 확인되었으며, PBDEs 주요 제거 기작은 침강(sedimentation)으로 판단되어지며, 각PBDEs화합물의 브롬 갯수에 따라 제거율이 나르게 나타났다. 하수처리장에서Mass loading을 계산한 결과, 대부분의 PBDEs는 슬러지를 통해 제거되어지며, 처리장으로 유입된 PBDEs 양의 2 % 이하만이 최종 배출수를 통해 배출되어졌다. 통영과 진해 하수처리장에서 슬러지를 통해 배출되는 PBDEs 양은 연간 3.6 kg, 3.7 kg으로 나타났으며, 배출수를 통해 배출되어지는 양은 연간 21.6 g, 3.7 g 으로, 배출수를 통해 배출되어지는 PBDEs 양은 슬러지에 비해 매우 작지만, 무시할 수 없는 양이다. 슬러지는 지속성 유기오염물질의 저장고로서 오염물질 모니터링이 필요한 매질이다. 본 연구에서는23개 오폐수 처리장에서 산업, 하수, 축산 슬러지를 대상으로 PBDEs를 분석하였다. 각 슬러지에서의 Σ19PBDE 농도는 4.01‒10,400 ng/g dw의 범위를 나타내었으며, 산업 슬러지, 하수 슬러지, 축산 슬러지에서의 평균 PBDEs농도는 각각 1,560±3,610, 402±148, 27.6±50.4 ng/g dw로 나타났다. 각 처리장의 슬러지 타입에 따라 PBDEs 조성이 다르게 각각 나타났지만, 모든 슬러지에서 BDE-209가 우세한 조성비를 나타내었다. 또한 산업 슬러지에서는 BDE-28과 BDE-47이 상대적으로 높은 조성비를 나타내었으며, 하수 슬러지에서는 BDE-47과BDE-99, 축산 슬러지에서는 BDE-206, BDE-207과 BDE-208이 BDE-209다음으로 상대적으로 높은 조성비를 나타내었다. 계층적 군집 분석 결과 오폐수의 종류에 따라 슬러지가 3개의 그룹으로 분류되었으며, 각 슬러지가 토양에 적용되었을 때의 위해도를 계산한 결과, 슬러지의 토양적용에 따른 위해도는 매우 낮은 것으로 나타났다. 해양환경 중 비점오염원에서의 PBDEs 농도를 알아보기 위해, 농업지역으로 알려진 고성만 인접 하천 및 조하대 지역 퇴적물에서 PBDEs를 분석하였다. 하천 퇴적물에서의 Σ19PBDE농도는 0.18-13.95 ng/g dw 범위로, 조하대 퇴적물에 비해 약2배 높은 농도를 나타내었으며, 연구지역에서 검출된 PBDEs농도는 산업활동이 활발한 국내외 연구지역에 비해 100배 이상 낮은 농도를 나타냄을 확인할 수 있었다. 하천과 조하대 퇴적물에서의 PBDEs조성비는 유사하게 나타났으며, BDE-209가 각각 79.0%, 79.0%로 우세하게 나타났다. 이는 국내의 높은 deca-BDE 사용 및 상대적으로 높은 옥탄올-물 분배계수 (Kow) 를 가지는 deca-BDE의 물리화학적 특징을 반영한 결과이다. 총유기탄소와 BDE-209, Σ19PBDE 간에는 통계적으로 유의한 상관관계를 나타내었으며, 저브롬화된 PBDE 화합물과 총유기탄소 간에는 통계적으로 유의한 상관관계를 나타내지 않았다. 오폐수 처리장의 배출수가 유입되는 통영만에서 방류구로부터PBDEs 유입에 따른 해양 생태계의 영향을 알아보기 위해 해수, 퇴적물, 생물(굴)에서 PBDEs를 분석하였다. 해수, 퇴적물에서의 총 PBDEs 농도는 각각 1.2-5.9 ng/L, 2.2-307 ng/g dw의 범위를 나타내었으며, 굴에서는 4.7-37 ng/g lw의 농도범위를 나타내었다. 하수처리장 방류구 인접 해수와 퇴적물에서 가장 높은 PBDEs 농도를 나타내었으며, 방류구로부터 거리가 증가함에 따라 농도가 감소하는 경향을 나타내었다. 해수와 퇴적물에서 BDE-209가 주요 구성 화합물로 확인되었으며, 이는 우리나라의 난연제 사용 패턴과 유사하였다. 굴에서는 해수, 퇴적물과 다른 조성비를 나타내었으며, 생물농축계수(BCF)를 구한결과 100.2-102의 값을 얻었으며, PBDEs의 log BCF 값은 log Kow 값과 포물선 관계를 나타내었다. 방류구 주변 주상 퇴적물에서 PBDEs를 분석한 결과 표층 (0-1 cm)에서 저층(23-26 cm)에 비해 10배 높은 농도를 나타내었으며, 퇴적층 깊이가 증가함에 따라 농도가 감소하는 경향을 나타내었다. 0-10 cm 퇴적층에서 BDE-209가 78%로 우세한 조성비를 나타내었으며, 퇴적층 깊이가 증가함에 따라 저브롬화된 PBDEs의 조성비가 증가하였다. 우리나라 연안 및 외해의 PBDEs 를 모니터링 하기 위해 두족류를 이용하였으며, 외해를 모니터링 하기 위해 동해와 서해에서 채집된 오징어에서 PBDEs를 분석하였으며, 연안지역을 모니터링 하기 위해 충남 서산, 조간대 지역에서 채집된 낙지에서 PBDEs를 조사하였다. 동해와 서해 오징어에서의 Σ19PBDE농도는 각각 0.98-19.1 ng/g lw, 12.6-73.3 ng/g lw 의 범위를 나타내었으며, 서해가 동해에 비해 2배 높은 농도를 나타내었다. 낙지에서의 PBDEs 농도는11.5 -110 ng/g lw의 농도 범위로 오징어에 비해 2배 정도 높게 나타났다. BDE-47 및 BDE-206, BDE-207, BDE-208, BDE-209가 연안 및 외해 두족류에서 주요 구성 화합물로 확인되었다. 본 연구결과와 2010년 보고된 김과 Stapleton의 연구에서 보고된 오징어에서의 PBDEs 농도자료를 비교한 결과, 2012년 채집된 오징어에서의 PBDEs 농도가 2006년 채집된 오징어에 비해 약 5배 감소하였다. 오징어 및 낙지를 통한 일일 PBDEs 섭취량을 구한 결과, 각각 0.051 ng/kg body weight (bw), 0.013 ng/kg bw으로 나타났으며, 오징어 및 낙지 섭취에 따른 인체 위해도는 매우 낮은 것으로 나타났다. 해양생물에서 PBDEs 독성영향에 대해서는 잘 알려져 있지 않다. 따라서 본 연구에서는 PBDEs의 발달독성 및 유전독성에 따른 영향을 알아보았다. Grass shrimp 배아를 발달단계 초기와 후기로 나누어 PBDEs 노출에 따른 부화율 및 DNA 손상을 측정하였으며, 그 결과 PBDEs는 부화율 및 DNA손상에 뚜렷한 영향을 나타내지 않았다. 또한 UV에 조사된 PBDEs의 부화율 및 DNA 손상을 측정한 결과 대부분의 처리구에서 뚜렷한 영향을 나타내지 않았지만, UV가 조사된 BDE-47의 경우 부화율이 감소하였으며, 이를 통하여 생식독성의 잠재성을 확인 할 수 있었다.


    Wastewater treatment plant effluents (WWTPs) effluent and sludge have been recognized recently as a one of the major point source of marine environment pollution. Nineteen congeners form tri- to deca-brominated diphenyl ethers (BDEs) were determined to characterize to occurrence and removal of polybrominated diphenyl ethers(PBDEs) during wastewater treatment processes in two sewage treatment plants (STP). The levels of total PBDEs in influent were 69.6 and 183 ng/L in Tongyeong and Jinhae STP, respectively. BDE-209 was the predominant congener in the influent and sewage sludge. The calculated total PBDEs removal rate was, on average, 98%. PBDEs were rendered sedimentation efficient for the removal of PBDEs with 98% removal rate, while the removal efficiencies might be varied for congeners with different Br atom numbers. According to the mass loading estimation, most PBDEs might have ended up in the sewage sludge, with


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