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Hybrid structures of graphene/quantum dots and optoelectronic device applications 원문보기

  • 초록

    그래핀을 광 및 전자 소자에 활용하기 위해서는 반도체 소자구조의 기본인 다이오드 구조를 실현할 수 있어야 한다. 특히 그래핀은 현 산업전반에 널리 사용하는 실리콘 기반의 물질과 융복합구조를 제작 한다면 다른 물질과 비교하여 그 파급효과는 매우 클 것이다. 첫 번째 연구주제로 지금까지 연구된 그래핀-실리콘 접합 구조의 대부분은 그래핀의 금속성과 실리콘의 반도체성을 이용한 쇼트키 접합다이오드로서 그 응용가능성이 제안되어져 왔다. 그러나, 덩어리 (bulk)실리콘은 에너지 띠간격 (bandgap eneegy)를 조절 할 수 없기 때문에 그래핀과 접합하여 이상적인 소자의 성능을 발현하기 어렵다. 그러므로 실리콘의 에너지 띠 간격을 조절 할 수 있으면서 그래핀의 전기적 특성까지 조절이 가능하다면 보다 우수하고 이상적인 소자의 제작이 가능 할 것이다. 실리콘 양자점은 양자가둠효과 (Quantum confinement effect, QCE)때문에 덩어리 실리콘보다 에너지 띠 간격을 증가 시킬 수 있을 뿐 만 아니라, 양자점의 크기를 조절함으로써 에너지 띠 간격의 조절이 가능하다. 또한 그래핀은 다른 금속과 비교하여 도핑을 이용하여 일함수의 조절이 쉽고 투명하며 유연하기 때문에 그 응용분야는 무궁무진 할 것이다. 본 발명은 실리콘 양자점과 그래핀을 접합하여 다이오드를 제작하고 실리콘 양자점과 그래핀의 다양한 물성 (양자점의 크기, 그래핀의 일함수 등)을 조절하여 이상적인 다이오드를 개발하는 것이다. 특히 그래핀/실리콘 양자점 접합 기술을 확보 및 다이오드를 개발할 경우, LED, 태양전지, 광탐지기 등의 다양한 광전자소자에 다양하게 응용될 것으로 기대되므로 그래핀 /실리콘 양자점 접합 다이오드 소자 제작 및 특성 규명은 매우하다. 광전자 소자 중 하나인 광센서는 빛과 같은 전자기파 신호를 전기적인 신호로 변환시켜주는 광전 변환 센서로 이미지 센싱, 통신, 화학적/의학적/생물학적 센싱, 우주 산업 등 다양한 분야에 활용되고 있다. 최근에는 굉장히 얇고 유연한 디스플레이가 개발되면서 투명하고 유연한 소자들을 추구하게 되었고 산, 학, 연에서 유연한 광전자 소자들을 개발하기 위해 고군분투하고 있다. 이를 실현시키기 위해서는 일단 투명하고 유연성을 겸비한 기판을 사용하여야 하는데 이러한 기판은 열에 취약하기 때문에 고온에서 성장되는 Si 물질은 사용할 수가 없다. 설령 제작이 가능하다고 해도 공정이 복잡하고 그에 따라 발생되는 많은 비용들을 피할 수 없어 상용화하는데 많은 제약이 따른다. 따라서 공정이 간단하고 투명하고 유연한 기판에 소자를 제작하는데 어려움이 없고 광대역, 고감도, 고성능, 고검출능을 발휘할 수 있는 광센서를 제작하는데 적합한 물질 및 구조를 모색해야 한다. 최근까지 가시광 영역에서 성능이 우수한 CdS, CdSe, PbS와 같은 콜로이드 양자점들을 기반으로 하는 광센서에 대한 연구들이 보고 되고 있다. 콜로이드 양자점 기반 광센서는 제작 공정이 단순하고 비용 소모도 적으면서도 감도가 좋다는 장점을 가지고 있다. 그러나 작동전압 (40~500 V)이 높고 동작속도가 느린 단점이 있으며, 무엇보다 2006년 7월 1일부터 적용하는 RoHS(특정유해물질 사용제한)에 따라서 더 이상 Pb, Cd 기반의 물질들은 사용에 제한을 받는다. 이와 같이 현개까지 개발된 광센서가 가지고 있는 문제점들을 해결하기 위해서는 새로운 구조의 광센서를 설계하고 제작하거나 새로운 광센서에 사용될 물질을 개발하는 것이 필요하다. 최근 다양한 구조에 관한 연구들도 보고가 되고 있지만 광반응도가 낮거나 구동 전압이 비교적 높고, 대면적 제작이 용이하지 않으며, 광 반응도 (Responsivity) 나 검출능 (Detectivity) 이 매우 낮다. 따라서 제작이 용이하고 대면적이 가능하며, 가시광 영역에서 성능이 우수한 소자를 개발하는 것이 중요하다. 본 발명에서는 가시광 영역에서 광 흡수도가 우수한 Si 양자점과 그래핀을 수직접합 하여 다이오드를 제작하고 이를 활용한 응용한 예로서 광검출 소자의 특성들을 제시한다. 최적화된 AuCl3 (20 mM) 도핑 농도와 양자점 사이즈 (2.8 nm)를 가진 소자에서 높은 검출능 (> 1012 Jones)과 광반응도 (~0 .35 A/W)와 양자 효율 (> 70 %)이 가시광 영역에 관찰되었다. 광검출 소자의 선형적인 다이나믹 레인지는 약 73 dB로 InGaAs 광검출 소자보다 높았다. 광전류 스위칭 현상은 인가 전압에 상관없이 매우 규칙적으로 관찰되었으며 광 검출 소자의 순간 반응 시간은 매우 빨랐다. 특히 그래핀을 이용하여 그래핀-그래핀 또는 p형 그래핀-n형 그래핀 등의 접합소자를 제작하면 클라인 터널링 (Klein tunneling)이라는 그래핀 고유의 특성 때문에 다이오드에서 나타나는 정류 특성이 나타나지 않는다. 두 번째 연구주로 그래핀 특성은 광검출기에서는 높은 암전류 (dark current)를 발생시키는 요인으로 작용하기 때문에 낮은 반응도 및 검출능을 가지게 된다. 이런 문제를 해결할 수 있는 한 방법으로써 그래핀과 그래핀 (또는 pn 그래핀 접합) 접합면 사이에 반도체나 절연체 등의 전위장벽을 만들어서 암전류를 낮춤으로서 광 검출기의 효율 및 검출능을 높일 수 있다. 또한 전위장벽으로 사용될 소재를 그래핀 계열의 물질을 사용한다면 그래핀의 우수한 특성을 이용 할 수 있으며 차세대의 유연성 광전자소자에도 적용이 가능할 것이다. 그래서 본 연구에서는 기 확보되어 있는 대면적 그래핀 제작 기술 및 그래핀 양자점 제작 기술을 이용하여 그래핀으로만 이루어진 광검출기를 고안하고 제작하여 검출능 및 응답 속도가 빠르며, 넓은 광대역에서 광반응도 등의 성능이 우수한 그래핀 기반의 광검출기의 특성들을 제공한다. 특히 광검출기의 암전류를 낮추면서 광검출 특성들(반응도, 검출능, 광반응 대역, 주파수 대역, 속도 등)을 향상 시키기 위하여 그래핀과 그래핀의 계면사이에 그래핀 양자점을 삽입함으로써 우수한 특성을 가지면서 유연성 소자에 적용이 가능하다.


    Photodetectors in the wide-range light zone are of great importance for various applications including environmental and biological studies, sensing, and detection. Recently, there have been several studies on graphene-based photodetectors (GPDs) due to their potential applications in transparent and flexible photonics. In this work, GPDs are fabricated as two types of diode structures: Schottky junctions between Si quantum dots (SQDs) and graphene sheet and tunneling junctions of graphene quantum dots (GQDs) sandwiched between two graphene sheets. Formation and characterization of graphene/SQDs junctions are of particular interest because the Schottky junctions are used in a wide variety of electronic/photonic systems as building blocks. Graphene-based Schottky junctions have been previously formed by using several techniques, but most of the studies are based on graphene/single-crystalline Si junctions, showing low-grade diode properties. Here, we report a new type of graphene-based Schottky junctions by employing SQDs, which have been previously proposed as a source of strong light emission in the visible range based on the quantum confinement effect (QCE). For the Shottky junctions, the graphene sheets are doped into p type by using chemical dopants AuCl3, and the structural, optical, and electrical properties of the doped graphene sheets are investigated and optimized by Raman spectroscopy, ultraviolet-visible-near infrared spectroscopy, and sheet resistance/work function measurements. The undoped- and doped-graphene/SQDs junctions prove to be Schottky-type diodes showing size-dependent rectifying behaviors, consistent with the QCE. The band gap energy of SQDs is in the range of 1.4–1.7 eV within the SiO2 matrix, depending on their size, which enables the control of the light absorption in the visible range of the terrestrial solar spectrum. High performance of responsivity (~0.35 A/W) and quantum efficiency (> 70%) are achieved in the near-ultraviolet (UV) to near-infrared (IR) range. The linear dynamic range of the PDs is ~73 dB, comparable to that of InGaAs PDs and significantly higher than that of graphene/single-crytalline-Si PDs. The PC switching behaviors are very regular, almost irrespective of the bias voltage and the transient response is 10 times faster compared to graphene/single-crytalline-Si PDs. The observed unique PD characteristics well follow what are expected from the band structure of graphene/SQDs junctions. GQDs have recently received strong attention due to their novel phenomena of charge transport and light absorption/emission. The optical transitions are known to be available up to ~6 eV in GQDs, especially useful for UV PDs. Thus, the demonstration of photodetection gain with GQDs would be the basis for a plenty of applications not only as a single-function device in detecting optical signals but also a key component in the optoelectronic integrated circuits. Here, we firstly report high-efficient photocurrent (PC) behaviors of tunneling-junction diode-type PDs containing multiple-layer GQDs sandwiched between graphene sheets. High detectivity (> 1011 cm Hz1/2/W) and responsivity (0.2  0.5 A/W) are achieved in the broad spectral range from near UV to near IR. These PD characteristics are well explained by the tunneling of charge carriers through the energy states in GQDs, based on bias-dependent variations of the band profiles, resulting in novel dark-current and PC behaviors.


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