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Synthesis and characterization of carbon and other inorganic nanomaterials for energy and biological application 원문보기

  • 저자

    kiran nanaji chaudhari

  • 학위수여기관

    고려대학교 대학원

  • 학위구분

    국내박사

  • 학과

    소재화학과

  • 지도교수

    유종성

  • 발행년도

    2014

  • 총페이지

    viii, 84

  • 키워드

    hair carbon enzyme mimic supercapacitor;

  • 언어

    eng

  • 원문 URL

    http://www.riss.kr/link?id=T13541930&outLink=K  

  • 초록

    본 연구는 enzyme mimics으로써의 α-Fe2O3 나노물질과 버려지는 인간의 머리카락을 이용한 헤테로 원소를 포함하는 넓은 표면적의 탄소 그리고 금속-탄소나노튜브 composite의 간단한 합성법 연구를 학제적 연구로 다루었다. 헤테로 원소가 포함된 탄소는 금속을 포함하지 않는 촉매로써 산소환원반응에 응용 연구 되었으며, Au-MWCNT composite은 슈퍼캐패시터의 전극 물질로 효과적으로 응용 연구 되었다. 본 연구 내용의 첫번째로 인공의 enzyme또는 enzyme mimics 개발을 소개한다. α-Fe2O3 나노물질의 과산화효소 mimic 활성 연구는 촉매적 활성에 대한 물질의 모양, 크기 그리고 표면적과 같은 물리적 요인의 영향에 따라 연구 되었다. 특히 육각형의 각기둥, 정육면체 그리고 막대 모양을 갖는 세가지 다른모양의 hematitie α-Fe2O3 나노 구조들이 사용되었다. 다양한 α-Fe2O3나노구조에 의한 과산화효소 mimic활성도의 kinetic parameters (Km, Vmax and Kcat)의 비교를 통해 다양한 모양을 갖는 나노 사이즈 입자들의 enzymatic potential이 육각형의 각기둥, 정육면체 그리고 막대 형태 순서로 증가함을 보여주었으며, 이것은 1차원 모양의 입자들이 다양한 차원의 경우보다 더 효과적인 enzyme mimic system 임을 보여준다. Enzyme mimic활성은 대부분 나노 물질의 표면적에 의하여 결정된다. 흥미롭게도 1차원 막대 형태의 경우, 추가적으로 다공성과 기공모양과 같은 물리적 성질들 또한 촉매 활성에 중요한 관련을 갖는다. 본 논문은 인간에게서 버려지는 머리카락을 이용하여 헤테로 원소가 포함된 탄소를 합성하는 새로운 열처리 방법 연구를 보고 하였다. 헤테로 원소를 포함하는 탄소를 만들기 위하여 유기물질의 전구체를 사용하여 강한 외부적 에너지를 이용한 이전의 화학적 방법들과는 다르게, 본 연구에서 사용되는 인간의 머리카락은 탄소 골격에 질소와 황과 같은 헤테로 원소를 기본적으로 포함하고 있다. 특히, 머리카락을 구성하는 단백질 조직에서 α-keratin은 헤테로 원소와 탄소를 포함하여 헤테로 원소를 포함하는 탄소의 전구체 역할을 한다. 본 논문은 합성 방법은 높은 온도에서 열처리를 통한 활성화 방법을 포함한다. 이러한 방법은 전기적 전도성을 향상시킬 뿐만 아니라, 탄소골격에 포함되어있는 헤테로 원소가 감소되지 않도록 유지 시켜준다. 또한, 열처리 효과에 따른 구조적 또는 기능기의 특성을 연구 하였으며, 이러한 연구방법을 통해 얻은 탄소들은 모두 산화환원반응을 위한 비금속 촉매로 응용 연구 하였다. 특히, 900 oC온도에서 열처리된 탄소는 뛰어난 산화환원반응 전극 촉매 활성을 보여주었고, 장시간 촉매 안정성도 보였다. 이러한 머리카락 탄소는 값비싼 백금을 기반으로한 연료전지의 전극 촉매 대안으로 기대 할 수 있을 것으로 보이며, 이러한 다공성 머리카락 탄소의 산소환원반응 활성은 포함된 헤테로 원소, 표면 성질 그리고 전기적 전도도와 관련하여 결정된다 마지막으로, 간단하면서도 효과적으로 용매를 기반으로한 금 나노입자가 고르게 잘 분산된 Au-MWCNT composite 합성법을 연구 하였다. 합성된 composite물질은 캐패시터의 전극물질로 응용 연구 하였으며, 전기화학적 활성은 cyclic voltammetry (CV), galvanostatic charge/discharge 와 electrochemical impedance spectroscopy (EIS) 측정을 통해 이루어졌다. 이러한 전기화학적 분석을 통해 금 나노 입자가 분포된 Au-MWCNT nanocomposite은 금 입자를 포함하지 않는 순수한 MWCNT와 비교하여 현저하게 슈퍼캐패시터 활성이 증가 되었다. 또한Composite에 다양한 금속의 양을 첨가 할 경우, 입자의 크기가 작고 적은 양의 금속이 분포 되었을때 많은 양의 금속이 분포 하였을 때보다 캐패시터의 활성이 더욱 효과적으로 증가 되었다. 이러한 결과는 금속-흑연의 표면사이에서 일어나는 낮은Schottky barriers와 금속의 work function을 포함하는 상호작용과 관련있다.


    The current work provides an account of interdisciplinary approach exploring α-Fe2O3 nanomaterials as enzyme mimics, development of heteroatom-doped carbons with high surface area from human hair waste and a simple synthesis strategy for metal-CNT composite. The heteroatom-doped carbons are applied as metal-free catalyst for oxygen reduction reactions (ORR) and the Au-MWCNT composite is used as electrode material for electrochemical supercapacitors. In the beginning, we have presented α-Fe2O3 nanoparticles as peroxidase enzyme mimic. Peroxidase mimic activity of α-Fe2O3 nanoparticles is explored and influence of physical parameters such as shape, size and surface area is analyzed with respect to its catalytic performance. Three different shaped hematite α-Fe2O3 nanostructures, particularly hexagonal prism, cube-like and rods were used as model systems to study structure function relationship. A comparative account in terms of enzymatic kinetic parameters (Km, Vmax and Kcat) of the various α-Fe2O3 nanostructures indicated that the enzyme mimicking potential of these nanoparticles increased from hexagonal prism to rods, via cube-like, suggesting that one dimensional nanoparticles act as an efficient enzyme mimic system compared to their multi-dimensional counterparts. Interestingly, in case of one dimensional rod, it was seen that physical properties like porosity and pore shape played an active role in terms of catalytic activity. Going further, we have presented a unique strategy to synthesize heteroatom-doped carbon from waste human hair through controlled pyrolysis. The carbon framework was ingrained with heteroatoms such as nitrogen and sulphur, which otherwise have to be incorporated externally through energy intensive hazardous chemical reactions using proper organic precursors. α-keratin in the protein network of hair serves as a precursor for the heteroatoms and carbon. Our unique synthesis strategy involves moderate activation followed by annealing at higher temperature. This strategy enhances the electrical conductivity, while still maintaining the precious heteroatoms. Effect of temperature on the structural and functional properties was studied, and all the as-obtained carbons were applied as metal-free catalyst for oxygen reduction reaction (ORR). Carbon annealed at 900oC emerges as a superior ORR electrocatalyst with excellent electrocatalytic performance, high selectivity and long durability. Current work presents hair carbon as a promising alternative for costly Pt-based electrocatalysts in fuel cells. ORR performance is discussed with respect to heteroatom doping, surface properties and electrical conductivity of the porous hair carbon materials. Lastly, a simple and efficient solution based method is presented for synthesis of Au-MWCNT composites with well-dispersed Au-nanoparticles (NPs). The as synthesized composite was applied as an electrode material for the electrochemical capacitors. The electrochemical performance of the Au-MWCNT nanocomposite was investigated using cyclic voltammetry (CV), galvanostatic charge/discharge and electrochemical impedance spectroscopy (EIS) measurements. The electrochemical analysis showed that Au-NP decoration significantly enhances the supercapacitor performance of the nanocomposite compared to MWCNTs alone. After varying the metal loading of the composites, it was revealed that lower metal loading with smaller particle size was more effective in enhancing the capacitance behavior of the composites compared to higher metal loading. This behavior is mostly related to the interactions that take place at metal-graphitic interface which may include lowering of Schottky barriers and work function of the metal.


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