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용융탄산염 연료전지용 in-situ 소결된 Ni-Al 합금 연료극 개발
Development of in-situ Sintered Ni-Al Alloy Anode for Molten Carbonate Fuel Cell

천현아   (한국과학기술연구원 연료전지연구센터CC0186926  ); 윤성필   (한국과학기술연구원 연료전지연구센터CC0186926  ); 한종희   (한국과학기술연구원 연료전지연구센터CC0186926  ); 남석우   (한국과학기술연구원 연료전지연구센터CC0186926  ); 임태훈   (한국과학기술연구원 연료전지연구센터CC0186926  );
  • 초록

    기존의 용융탄산염 연료전지용 연료극인 Ni-Cr전극은 제조과정이 복잡하며, 운전조건에서 전극의 소결과 creep현상으로 인하여 전극의 기공률과 두께가 감소하는 문제점이 있어 상용화에 걸림돌이 되고 있다. 이에 본 연구에서는 Ni-Cr계 전극보다 creep저항성이 우수하다고 알려져 있는 Ni-Al계 합금을 사용하였다. 또한 공정의 단순화로 비용을 절감시키기 위해, 소성과정을 제외하고 tape casting과 건조과정을 거친 green sheet를 단위전지에 장착하여 전처리 과정 중에 소결시키는 in-situ 소결법에 대해 연구하였다. 그러나 기존의 전처리 방법을 이용한 단위전지 평가에서 Ni-Al 합금의 상분리 현상으로 인해 기대하였던 creep저항성 향상을 확인하지 못했고, 운전중 Ni-Al합금 연료극에 단위전지의 구성요소인 matrix 기공크기보다 작은 기공( ${\leq}0.4{\mu}m$ )이 다량 생성되어 전해질 재분배를 일으켜 성능이 하락하는 문제점이 나타났다. 따라서 이러한 문제점을 해결하고자 전처리 조건을 변화시키며 실험을 수행하였다. 그 결과, 비활성 기체인 질소를 일정한 구간에 사용함으로써 기존 전처리에서 발생하였던 Ni-Al 합금의 상분리 현상을 억제할 수 있었으며 이로 인해 creep저항성 또한 향상시킬 수 있었다. 그러나 운전 중 생성되는 matrix기공크기보다 작은 기공( ${\leq}0.4{\mu}m$ ) 형성비율은 억제할 수 없었다. 위의 전처리 조건을 가지고 단위전지 운전실험을 하였고, 전해질 함침비율을 조절함에 따라 성능을 향상시킬 수 있었으며 2000시간 동안 일정하게 유지함을 확인하였다. 이로부터 기존의 소성전극과 비교하여 많은 장점을 가지고 있는 in-situ 소결법의 가능성을 확인할 수 있었다.


    For commercialization of molten carbonate fuel cell (MCFC), it has some problems to be overcome such as decrease of porosity and thickness of the anode under the operating condition (at $650^{\circ}C$ and working pressure of more than 2 $kg_f/cm^2$ ). Recently, Ni-Al alloy anode has been proposed to replace the conventional Ni-Cr anode as an alternative material to resist a creep and inhibit the sintering. The objective of this research is to sinter the green sheet of Ni-Al alloy anode during single cell pre-treatment process, which has several advantages like cost down and simplification of manufacturing process. However, the Ni-Al alloy anode prepared with a conventional pre-treatment process showed the phase separation of Ni-Al alloy and formation of micropore( ${\leqq}0.4{\mu}m$ ), resulting in low creep resistance and high electrolyte re-distribution. In order to prevent the Ni-Al alloy anode from phase-separating, nitrogen gas was used in the process of pre-treatment. Introducing the nitrogen, the phase separation from Ni-Al alloy into nickel and alumina was minimized and increased creep resistance. However, there was some micropore formation on the surface of Ni-Al alloy anode during the cell operation due to creation of lithium aluminate. Addition of more amount of electrolyte into a cell, especially at cathode, made the cell performance stable for 2,000 hrs. Consequently, it was possible to make the Ni-Al alloy anode with good creep resistance by the modified in-situ sintering technique.


  • 주제어

    MCFC .   Ni-Al alloy .   In-situ Sintering .   Creep Resistance.  

  • 참고문헌 (10)

    1. N. J. Williams, D. J. Burr, and P. J. Bridges 'The Structure and Properties of Porous Nikel Plaques', Power Merallurgy, 15(29), 4254 (1972) 
    2. C. D. lacovangelo, 'Stability of Molten Carbonate Fuel Cell Nikel Anodes', J. Electrochem. Soc, 133(11), 2410-2416 (1986) 
    3. C. D. lacovangelo, 'Metal Plated Ceramic-A Novel Electrode Material', J. Electrochem. Soc., 133(7), 1359-1364 (1986) 
    4. H. Okada, Y. Iwase, M. Takeuchi and S. Nishimura, 'Preparation of Aluminum Diffusion Strengthened Nikel Anodes for Molten Carbonate Fuel Cells', Denki Kagaku, 60(19), 785-791 (1992) 
    5. E. T. Ong and E. H. Camara, 'Molten Carbonate Fuel Cell Research and Development', Final Report by Institute of Gas Technology, Research Project No. 1085-10, EPRI (1991) 
    6. Koji Hoshino, Tohru Kohno, 'Fabrication of Al Oxide Dispersed Ni-Cu Porous Sintered Alloy by Tape Casting and Sintering Consisting of Oxidation and Reduction Processes (Part 2)', 40(4), 421-425 (1993) 
    7. Fuel Cell Handbook, sixth ed., EG & G Technical Services Inc. (2002) 
    8. Makoto Kawase, Yoshihiro. Mugikura and Takao Watanate, 'An Electrolyte Distribution Model in Consideration of the Electrode Wetting in the Molten Carbonate Fuel Cell', J. Electrochem. Soc., 147, 854-860 (2000) 
    9. Yun-Sung Kim et al, Journal of Power Sources, 99, 26 (2001) 
    10. R. H. Arendt, J. Electrochem. Soc., 129(5), 942 (1982) 

 저자의 다른 논문

  • 윤성필 (23)

    1. 1999 "1.5kW급 용융탄산염 연료전지 스택의 성능 분석" 에너지공학 = Journal of energy engineering 8 (1): 23~33    
    2. 2001 "연료극 지지형 고체산화물 연료전지의 전기화학적 특성" 전기화학회지 = Journal of the Korean Electrochemical Society 4 (2): 58~64    
    3. 2002 "일산화탄소의 선택적 산화반응을 위한 Cu-CeO2 촉매의 개발" 청정기술 = Clean technology 8 (1): 53~59    
    4. 2002 "용융탄산염 연료전지용 Ni-Al 합금 anode의 소결 및 creep 특성" 한국수소 및 신에너지학회 논문집 = Transactions of the Korean Hydrogen and New Energy Society 13 (1): 24~33    
    5. 2003 "새로운 원반형 구조의 분리판을 사용한 소형 용융탄산염 스택의 운전" 한국수소 및 신에너지학회 논문집 = Transactions of the Korean Hydrogen and New Energy Society 14 (3): 229~235    
    6. 2003 "Pd 계열 수소 분리막의 오염에 관한 연구" 한국수소 및 신에너지학회 논문집 = Transactions of the Korean Hydrogen and New Energy Society 14 (1): 17~23    
    7. 2005 "용융탄산염형 연료전지의 NiO 공기극의 용해거동에 미치는 알루미나 코팅효과에 대한 연구" 신재생에너지 = New & Renewable Energy 1 (1): 64~71    
    8. 2005 "혼합가스 주입형 연료전지를 위한 전지 디자인" 한국세라믹학회지 = Journal of the Korean Ceramic Society 42 (12): 860~864    
    9. 2005 "매트릭스 두께가 MCFC 장기 성능에 미치는 영향" 한국수소 및 신에너지학회 논문집 = Transactions of the Korean Hydrogen and New Energy Society 16 (2): 170~179    
    10. 2007 "저온 고체산화물 연료전지용 공기극 미세구조 제어 및 성능개선" 한국세라믹학회지 = Journal of the Korean Ceramic Society 44 (12): 727~732    
  • 한종희 (20)

  • 남석우 (42)

  • 임태훈 (38)

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