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Angewandte Chemie v.130 no.29, 2018년, pp.9151 - 9155  

Water Molecules Gating a Photoinduced One‐Electron Two‐Protons Transfer in a Tyrosine/Histidine (Tyr/His) Model of Photosystem II

Chararalambidis, Georgios (Laboratory of Bioinorganic Chemistry, Chemistry Department, University of Crete, PO Box 2208, 71003, Heraklion, Crete, Greece ) ; Das, Shyamal (Institut des Sciences du vivant Frédéric Joliot/Institut de Biologie Intégrative de la Cellule, UMR 9198, CEA, CNRS, Université ) ; Trapali, Adelais (Paris Sud, Université ) ; Quaranta, Annamaria (Paris-Saclay, 91191, Gif-sur-Yvette, France ) ; Orio, Maylis (Laboratory of Bioinorganic Chemistry, Chemistry Department, University of Crete, PO Box 2208, 71003, Heraklion, Crete, Greece ) ; Halime, Zakaria (Institut des Sciences du vivant Frédéric Joliot/Institut de Biologie Intégrative de la Cellule, UMR 9198, CEA, CNRS, Université ) ; Fertey, Pierre (Paris Sud, Université ) ; Guillot, Régis (Paris-Saclay, 91191, Gif-sur-Yvette, France ) ; Coutsolelos, Athanassios (Aix Marseille Univ, iSm2, CNRS, Cent Marseille, 13397, Marseille, France ) ; Leibl, Winfried (Institut de Chimi ) ; Aukauloo, Ally ; Sircoglou, Marie ;
  • 초록  

    Abstract We investigate a biomimetic model of a Tyr Z /His 190 pair, a hydrogen‐bonded phenol/imidazole covalently attached to a porphyrin sensitizer. Laser flash photolysis in the presence of an external electron acceptor reveals the need for water molecules to unlock the light‐induced oxidation of the phenol through an intramolecular pathway. Kinetics monitoring encompasses two fast phases with distinct spectral properties. The first phase is related to a one‐electron transfer from the phenol to the porphyrin radical cation coupled with a domino two‐proton transfer leading to the ejection of a proton from the imidazole–phenol pair. The second phase concerns conveying the released proton to the porphyrin N 4 coordinating cavity. Our study provides an unprecedented example of a light‐induced electron‐transfer process in a Tyr Z /His 190 model of photosystem II, evidencing the movement of both the phenol and imidazole protons along an isoenergetic pathway.


  • 주제어

    Künstliche Photosynthese .   Photophysik .   Porphyrin .   Protonengekoppelter Elektronentransfer .   TyrZ-His190-Modell.  

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