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보고서 상세정보

핵연료주기 악티나이드 연구 (I 권)
Research on Actinides in Nuclear Fuel Cycles

  • 과제명

    용융염내 악티나이드 화학연구

  • 주관연구기관

    한국원자력연구원
    Korea Atomic Energy Research Institute

  • 보고서유형

    1단계보고서

  • 발행국가

    대한민국

  • 언어

    한국어

  • 발행년월

    2010-04

  • 과제시작년도

    2009

  • 주관부처

    교육과학기술부

  • 사업 관리 기관

    한국연구재단
    National Research Foundation of Korea

  • 등록번호

    TRKO201000000794

  • 과제고유번호

    1345099986

  • 키워드

    핵연료주기,악티나이드,용융염,콜로이드,사용후핵연료,국부연소특성,위해도 저감,탄산염계Nuclear fuel cycle,Actinides,Molten salt,Colloids,Spent fuel,Local burnup,radiotoxicity reduction,carbonate media

  • DB 구축일자

    2013-04-18

  • 초록 


    <TEX>${\square}$</TEX> Research on the Actinide Chemistry in Molten Salt
    The electrochemical/spectroscopic integra...

    <TEX>${\square}$</TEX> Research on the Actinide Chemistry in Molten Salt
    The electrochemical/spectroscopic integrated measurement system was designed and set up for spectro-electrochemical measurements of lanthanide and actinide ions in high temperature molten salt media. The contents of the study can be divided into four parts. The first part is regarding preparation of electrochemical/spectroscopic integrated measurement system including glove box system. By utilizing the established system electrochemical measurements of lanthanide and actinide ions in molten salt media was performed. In addition, fluorescence spectroscopy was applied for the speciation of the lanthanides in high temmperature molten salt media. The electronic absorption measurements of lanthanide and actinide ions in molten salt media were also performed in order to have access to the real-time monitoring technique for molten salt case and to have a information regarding the chemical reaction. Finally, an electrochemical/spectroscopic integrated system has been applied for the measurement of the oxidation states of the chemical species in the molten salt media.
    <TEX>${\square}$</TEX> Research on the Chemical Speciation of Actinides
    The objective of this project is to establish the basis of research on the actinide chemistry by using advanced laser-based highly sensitive spectroscopic systems. Researches on the chemical speciation of actinides are prerequisite for the development of technologies related to nuclear fuel cycles, especially, such as the safe management of high level radioactive wastes and the chemical examination of irradiated nuclear fuels. For supporting these technologies, laser-based spectroscopies have been performed for the chemical speciation of actinide in an aqueous solutions and the quantitative analysis of actinide isotopes in spent nuclear fuels. In this project, researches on the following subjects have been accomplished.
    (1) Development of TRLFS system for chemical speciation of actinides
    (2) Development of technique for measuring solubility of actinides using LIBD
    (3) Chemical speciation of plutonium complexes by using a LWCC system
    (4) Development of techniques for the measurement of actinides using LIBS
    (5) Development of a CE system for the chemical speciation of actinides
    (6) Evaluation on the chemical reactions between An-HA-KA
    (7) Chemical speciation of actinides adsorbed on metal oxides surfaces
    (8) Determination of actinide source terms of spent nuclear fuels
    <TEX>${\square}$</TEX> Research on the Local Burnup Characteristics of High Burnup Nuclear Fuel
    The goal of first task is to make the database of spatial distribution of isotopes and structural changes of the pellet periphery (rim) to investigate burnup dependent properties. At high burnups, the composition of a nuclear fuel changes in a non-homogeneous manner throughout the radius. The chemical analysis of a spent fuel burnup based on the dissolution method provides an accurate estimation of a fissile material depletion in a nuclear fuel, but it cannot provide information about a local burnup throughout the radius. Therefore, for the analysis of isotopic distribution and structural changes from core to rim of the spent nuclear fuel, a radiation shielded LA-ICP-MS system and the micro-XRD system were used, respectively.
    During the operation of nuclear power reactor, the volatile fission products including cesium are known to be accumulated at the fuel/cladding gap, and these could react with <TEX>$UO_2$</TEX> and/or cladding to give rise to the formation of secondary phases or chemical bonding. Regarding the high burnup and longer operation, the amount of these compounds should increase at the gap. These compounds could give unexpected effect on burnup behavior. Therefore, research on the interaction behavior between fuel and cladding were carried out.
    Most of the fission gases that are produced by irradiation of nuclear fuel are retained in bubbles, voids, and/or grain boundaries of fuel matrix. Due to the low solubility of krypton and xenon in <TEX>$UO_2$</TEX> matrix, some of them are escaped from fuel matrix and then released into the free volume of a fuel rod. Those behaviors of fission gas affect on the integrity of a nuclear fuel as well as of clad. It is regarded that the fission gases are very important factors to determine the maximum burnup of commercial nuclear fuel. The total generation yield of fission gas is required to determine the quantitative data on retained and released fraction of fission gas. Therefore, in this work the radiation shielded fusion system for an irradiated fuel was fabricated and the quantitative analysis system for small gas sample as well.
    <TEX>${\square}$</TEX> Development of Technology for Reduction of Actinide Radiotoxicity
    In this project to develope a system for the reduction of actinide radiotoxicity by using only oxidative dissolution-leaching and precipitation techniques in a non-acidic media, a few unit techniques that need to be configured in the system was developed and tested, which were (1) a technique for a selective oxidative dissolution-leaching of uranium in a carbonate media at room temperature, (2) a technique for a high purity precipitation of uranium, (3) a technique for a removal of environmentally-detrimental elements, and (4) a technique for separation of uranium dissolved in the carbonate solution (5) a technique for a salt-free electrolytic recovery of the carbonate salt used in the system. The present system can favorably enhance proliferation resistance due to the intrinsic characteristics that result from using only oxidative-leaching and precipitation techniques in a carbonate media without using any solvent extraction in acid, and has beneficial features in that an enormous amount of organic waste liquid, a problem with the solvent extraction, is principally not generated. Accordingly, compared to the existing wet processes using solvent extraction, the present system using a salt-free recycle of the carbonate salt used in the system can minimize the waste generation, Primarily eliminate a fire possibility due to the organic vapor caused by using organic solvent extractant.
    Consequently, the technical idea proposed by this project can simplify the working processes and enhance the operation stability while minimizing the waste generation. The present system, which is different from the conventional processes, is considered as a new concept to meet the proliferation resistance and environmental friendliness necessary for an actual Korean situation.


    <TEX>${\square}$</TEX> 용융염 내 악티나이드 화학 연구
    용융염 내 악티나이드에 대한 연구를 수행하기 위해서 다양한 화학환경조절이 가능한 고온용융염매질에서 전기화학 및 분광화학 연구에 적합...

    <TEX>${\square}$</TEX> 용융염 내 악티나이드 화학 연구
    용융염 내 악티나이드에 대한 연구를 수행하기 위해서 다양한 화학환경조절이 가능한 고온용융염매질에서 전기화학 및 분광화학 연구에 적합한 하드웨어 인프라를 설계/제작하였다. 또한 구축된 인프라를 활용하여 고온 용융염 매질에서 란타나이드 및 악티나이드 이온의 전기화학적/분광학적 특성 규명 연구를 수행하였다. 본 과제에서 중점 수행한 연구 내용은 크게 네 가지 분야로 구성된다. 우선적으로 전기화학과 분광학적 측정이 가능한 전기화학/분광학 일체형 측정 시스템을 구성하였으며, 이를 이용하여 용융염 내 악티나이드 화학종에 대한 전기화학적 특성을 측정 하였다. 또한 용융염 내 란타나이드 원소의 형광특성을 측정하여 란탄족 원소들의 화학적 거동을 이해할 수 있는 기초자료를 확보하였으며, 용융염 내 악티나이드 흡광 특성을 측정하여 고온 용융염 공정에서의 실시간 모니터링에 대한 가능성을 타진하였다. 뿐 만 아니라 전기화학/분광학 일체형 시스템을 활용하여 산화수 조절에 따른 용융염내 화학종의 반응을 이해할 수 있는 자료 확보에 착수하였다.
    <TEX>${\square}$</TEX> 악티나이드 화학종 규명 연구
    국내에서는 우라늄을 대상으로 화학종 규명 연구를 수행한 바 있으나 현재까지 밀리 몰(<TEX>$10^{-3}$</TEX> M) 정도의 농도에서 상용 분광광도계(spectrophotometer)를 이용한 연구에 한정되었다. 이 연구에서는 극미량 농도 (trace concentration, <TEX>$10^{-6}$</TEX> 이하) 조건의 악티나이드 화학종 규명에 필요한 첨단 레이저 분광시스템을 개발하는 것을 주요 목표로 설정하였다. 시간분해 레이저 유도 형광 분광 (TRLFS, time-resolved laser fluorescence spectroscopy) 시스템을 구축하여 <TEX>$10^{-6}-10^{-9}$</TEX> M 농도의 악티나이드 화학종을 규명할 수 있는 기술을 확보하고자 하였다. 또한 전 단계 연구에서 구축한 레이저 유도 파열 검출 (LIBD, laser-induced breakdown detection) 및 레이저 유도 파열 분광 (LIBS, laser induced breakdown spectroscopy) 시스템을 이용하여 나노미터 크기의 미세 악티나이드 콜로이드를 측정함으로써 용해도 상수를 실시간 측정할 수 있는 새로운 기술을 확보하고자 하였다. TRLFS 기술을 적용할 수 없는 플루토늄 (Pu) 원소에 대해서는 액체 도파 모세관(LWCC, liquid waveguide capillary cell)을 이용한 고감도 흡수 분광 시스템을 구축하여 Pu 가수분해 화학종 규명에 관한 자료를 획득하고자 하였다. 사용후핵연료 내 악티나이드 정량분석기술 개발과 관련해서는 질량분석 및 알파분광학을 이용하여 고연소도 사용후핵연료의 악티나이드 선원항 자료를 생산하고자 하였다.
    이와 같은 첨단 레이저 분광 시스템을 구축하여 악티나이드 화학종을 규명하고, 사용후핵연료 내 악티나이드 정량분석기술을 개발함으로써 국내 악티나이드 화학의 연구기반을 확립하고자 하였다.
    <TEX>${\square}$</TEX> 고연소핵연료 국부연소특성 규명 연구
    첫 번째 분야는 연소도에 따른 특성을 연구하기 위해 동위원소 분포 및 핵연료 가장자리(rim)에서의 구조변화에 관한 특성자료를 생산하는 것이다. 고연소 시 핵연료 반경을 따라 핵연료의 조성이 불균일하게 변화한다. 지금까지 사용해 온 화학적 용해에 의한 사용후핵연료의 연소도 측정은 핵연료 내 핵분열성 물질의 감손을 정확한 예측을 가능하게 하지만 반경에 따른 국부적 연소특성에 대한 정보를 제공할 수는 없다. 따라서, 사용후핵연료의 중심에서 가장자리까지 반경방향의 동위원소 분포와 결정구조 변화 분석을 위해 방사선차폐 LA-ICP-MS 시스템과 micro-XRD 시스템을 사용하였다.
    원자로의 가동조건에서 세슘 핵종을 비롯한 휘발성핵종들은 증기이동 혹은 열확산 과정을 통해 핵연료/피복관 틈새로 모이게 되고, 핵연료 기질인 <TEX>$UO_2$</TEX> 혹은 피복관 안쪽 층과 화학반응을 하여 2차상을 형성하거나 핵연료/피복관 화학결합을 야기한다. 특히 핵분열생성비가 큰 세슘핵종의 경우 고연소 이력을 갖는 사용후핵연료 펠릿의 가장자리에서 Cs-U-O 혹은 Cs-Zr-O로 추정되는 고농도의 세슘화합물 들이 발견되고 있으나 이들 화합물들이 핵연료의 연소거동에 미치는 영향에 대해서는 충분히 알려져 있지 않다. 따라서 두 번째 부분은 이들 2차상 형성 및 이들 2차상이 핵연료/피복관 간 상호작용에 미치는 영향에 대한 규명연구이다.
    핵연료의 연소과정에서 생성된 핵분열생성기체는 대부분 핵연료 조직 내 기포, 공극 및 결정립계에 잔류되어 있다. <TEX>$UO_2$</TEX>에 대한 Kr, Xe의 용해도가 매우 낮아 매질 내에 용존된 상태로 존재할 확률은 매우 낮다. 생성된 핵분열생성기체의 일부는 핵연료 조직을 이탈하여 핵연료봉 내 자유공간으로 방출된다. 핵연료 조직 내 잔류핵분열생성기체는 기포의 생성 및 확대를 가져오며 미세구조를 변화시켜 핵연료의 열전도도 저하와 소결체의 팽창을 일으킬 수 있다. 또한 핵분열생성기체의 방출은 핵연료용 내압을 증가시킨다. 이와 같은 핵분열생성기체의 거동은 핵연료 및 피복관의 건전성에 중요한 의미를 지니며, 핵분열생성기체의 총 발생량, 핵연료봉내 방출율 및 핵연료 조직 내 잔류율 등은 신규 개발한 핵연료 및 상용 핵연료의 허가 연소도 결정 시 매우 중요한 요소로 평가되고 있다.
    고방사성 시료인 조사핵연료 내 잔류핵분열생성기체의 양, 조성 및 동위원소분포에 대한 정량적친 자료를 얻을 수 있는 측정기술은 확립되어 있지 않다. 자라서 연구 기반을 확보하기 위해 방사선차폐 핵연료융해시스템 및 잔류핵분열생성기체의 정량분석 시스템을 구축이 본 연구의 세 번째 연구내용이다.
    <TEX>${\square}$</TEX> 악티나이드 위해도 저감화 기술 개발
    비산성 산화용해-침출 및 침전 분리기술을 사용하는 악티나이드 위해도 저감화 기술 개발에서는 (1) 알칼리 탄산염 용액 매질의 저온 산화에 의한 U의 선택적 용해-침출 기술, (2) 침전법에 의한 U의 고순도 분리 기술, (3) 처분 안정성 저해 핵종의 선택적 제거/공제거 기술, (4) 탄산염 용액에서 용해된 U의 분리 (5) salt-free 사용 탄산염 재순환 기술 등의 단위기술을 개발하고 이를 실증 하였다.
    SF의 처리를 위한 비산성 저온 산화 용해-침전분리 기술에서는 사용되는 탄산염 계 매질의 산화-용해 침출과 침전법이 갖는 내재적 특징에 의해 다중적 핵확산 저항성을 갖는다. 또한 용매추출법을 사용하지 않음으로서, 그리고 사용되는 탄산염계를 salt-free 방법으로 재순환시킴으로서 용매추출법을 기반으로 하는 습식 공정이 갖는 다량의 유기폐액의 발생과 화재 가능성이 원천적으로 배제하여, 공정의 단순화, 조업 안정성 및 폐기물 발생의 최소화가 이루어지도록 하는 한국 실정에 부합하는 핵확산 저항성과 환경친화성 특징을 갖는, 이전에 알려진 기술과는 차별화된 새로운 개념의 공정을 개발하는 연구를 수행하였다.


  • 목차(Contents) 

    1. 표지 ... 1
    2. 제출문 ... 2
    3. 보고서 요약서 ... 4
    4. 요약문 ... 6
    5. SUMMARY ... 17
    6. CONTENTS ... 28
    7. 목차 ... 29
    8. 제 1 장 연구개발과제의 개요 ... 30
    9. 제 1 절 용융염 내 악티나이드 화학 연구 ....
    1. 표지 ... 1
    2. 제출문 ... 2
    3. 보고서 요약서 ... 4
    4. 요약문 ... 6
    5. SUMMARY ... 17
    6. CONTENTS ... 28
    7. 목차 ... 29
    8. 제 1 장 연구개발과제의 개요 ... 30
    9. 제 1 절 용융염 내 악티나이드 화학 연구 ... 30
    10. 제 2 절 악티나이드 화학종 규명 연구 ... 31
    11. 제 3 절 고연소핵연료 국부연소 특성 규명 연구 ... 32
    12. 제 4 절 악티나이드 위해도 저감화 기술 개발 ... 34
    13. 제 2 장 국내외 기술개발 현황 ... 36
    14. 제 1 절 용융염 내 악티나이드 화학 연구 ... 36
    15. 제 2 절 악티나이드 화학종 규명 연구 ... 37
    16. 제 3 절 고연소핵연료 국부연소특성 규명 연구 ... 38
    17. 제 4 절 악티나이드 위해도 저감화 기술 개발 ... 39
    18. 제 3 장 연구개발수행 내용 및 결과 ... 41
    19. 제 1 절 용융염 내 악티나이드 화학 연구 ... 41
    20. 제 2 절 악티나이드 화학종 규명 연구 ... 42
    21. 제 3 절 고연소핵연료 국부연소 특성 규명 연구 ... 43
    22. 제 4 절 악티나이드 위해도 저감화 기술 개발 ... 45
    23. 제 4 장 목표달성도 및 관련분야 활용계획 ... 47
    24. 제 1 절 용융염 내 악티나이드 화학 연구 ... 47
    25. 제 2 절 악티나이드 화학종 규명 연구 ... 48
    26. 제 3 절 고연소핵연료 국부연소 특성 규명 연구 ... 49
    27. 제 4 절 악티나이드 위해도 저감화 기술 개발 ... 50
    28. 용융염 내 악티나이드 화학 연구 ... 51
    29. 끝페이지 ... 253
  • 참고문헌

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